Membranes 3D avec nanotubes de g-C₃N₄ pour la photodégradation de polluants organiques

Details

Supervisors

Hermans, Sophie ; Demoustier-Champagne, Sophie

Faculty

Faculté des sciences

Degree label

Master [120] en sciences chimiques, à finalité spécialisée: chimie de l'industrie

Abstract

frLes polluants organiques persistants dont le 2-chlorophénol (2-CP),sont problématiques de par leur toxicité et leur accumulation dans les eaux usées, après leur émission par les industries. Parmi les techniques visant à la purification des eaux, la photocatalyse est une méthode prometteuse car elle passe par des procédés d’oxydation avancés. Le nitrure de carbone graphitique (g-C₃N₄), possédant une bande interdite de 2,7 eV, soit une absorption dans l’UV-visible et étant composé exclusivement d’atomes d’azote et de carbone, des éléments abondants dans la nature, s’avère être un bon candidat pour la photocatalyse hétérogène. Dans ce contexte, ce travail visait la photodégradation du 2-CP en batch, ainsi que l’élaboration d’une membrane photocatalytique présentant un réseau 3D de nanotubes (NTs) de g-C₃N₄ afin de réaliser la photodégradation en flux continu. Les tests photocatalytiques ont d’abord été réalisés en batch, sous lampe Halogène, Bleue et Xénon, avec le g-C₃N₄ de type « bulk ». La photodégradation du 2-CP a été évaluée par analyses UV-visible, HPLC et TC. Après optimisations, une photodégradation du 2-CP, initialement à une concentration de 100 ppm, atteignant 100% après 24 h a été obtenue sous irradiation sous la lampe au Xénon à 1000 W, avec une dégradation totale du carbone de 63%. Il a également été démontré que la nanostrucutration du g-C₃N4, formé par CVD de mélamine sur des nanoparticules (NPs) de SiO₂, apportait une meilleure photoactivité en batch que le g-C₃N₄ bulk. Pour le développement des membranes photocatalytiques, la méthode de synthèse reposait sur un procédé contenant des cycles « Imprégnation-Traitement hydrothermal » en utilisant des templates en polycarbonate nanoporeux et une solution de cyanamide comme précurseur, suivi d’une libération et calcination. Différentes optimisations de la synthèse ont été réalisées, permettant d’obtenir des NTs en 1D dans certaines conditions. Cependant, le réseau 3D n’ayant pas pu être obtenu, le g-C₃N₄ a finalement été déposé avec succès sur un réseau 3D de NTs de SiO₂ par CVD de mélamine. Les tests en flux n’ont, quant-à-eux, pas permis l’obtention d’une photodégradation du 2-CP. Toutefois, le nouveau montage expérimental a pu être optimisé grâce à l’implémentation d’un système de thermostatisation et à l’utilisation de nouveaux tuyaux résistants aux composés chlorés, dont l’impact sur la disparition du 2-CP a été mis en évidence. Par ailleurs, la comparaison de l’activité photocatalytique du g-C₃N₄ sous différentes lampes (et sur le bleu de méthylène en parallèle de ce mémoire), a révélé une compétition lumineuse entre le 2-CP et le g-C₃N₄. Ces résultats suggèrent que l’utilisation de filtres sous lampe au Xénon, ainsi que des conditions moins concentrées sous lampe Halogène, pourraient mener à mettre en valeur la photodégradation du 2-CP en flux continu.